光催化技术是净化低浓度环境大气污染物的一种可靠的方法。然而,目前仍然需要克服一些关键科学问题来拓宽光催化净化技术的应用前景,如可见光响应范围窄、光诱导电子-空穴的快速复合和活性位点的暴露有限,这些因素导致量子效率低下。氧空位结构的引入可改善光催化剂的光吸收范围、电导率和载流子扩散能力,从而提高光反应性。近年来,利用纳米光催化技术去除氮氧化物(NOx,包含NO和NO2)方面研究已有一定的理论基础。虽然氧空位工程可显著提高光催化消减NO的性能,但是相关研究仍处于初级阶段,选择性光催化氧化NO反应的调控机制及其转化过程仍存在许多争议,这反映出我们对催化剂表界面氧化NO机理的认识不足。 近日,中国科学院地球环境研究所黄宇团队综述了氧空位工程介导的光催化去除NO的表界面反应研究进展(图1)。介绍了氧空位工程纳米催化材料设计的反应参数调节机制;归纳了氧空位对NO在光催化剂表面的吸附和富集过程的重要作用;深刻讨论了光催化反应中氧空位和O2活化之间的关系、NO光催化降解的选择性以及抑制光催化剂失活的机理,这对合理设计性能良好的催化剂具有一定的指导意义。最后,展望了氧空位工程材料光催化净化NO技术的发展和应用前景。
在研究团队前期对氧空位工程介导的光催化去除NO相关研究基础上,本研究就表面氧空位对光催化反应性能的影响规律做了系统调研讨论,有助于推进氧空位工程精细调控与光催化反应性能之间结构-性质关系的基本理论研究,可为设计高效净化NO的光催化剂及净化器件提供理论依据和实践参考。
以上研究成果发表于国际期刊Environmental Chemistry Letters。中国科学院地球环境研究所路艳峰博士为第一作者,黄宇研究员为通讯作者。相关研究工作得到科技部专项、国家自然科学基金、中科院特别研究助理资助等项目的支持。
文章链接:https://link.springer.com/article/10.1007/s10311-022-01437-6
Yanfeng Lu, Yu Huang, Jun-ji Cao, Haiwei Li, Wingkei Ho, Shun Cheng Lee, Oxygen vacancy engineering of photocatalytic nanomaterials for enrichment, activation, and efficient removal of nitrogen oxides with high selectivity: a review. Environ. Chem. Lett. 2022, doi.org/10.1007/s10311-022-01437-6.
图1 氧空位工程介导的光催化去除氮氧化物反应示意图